Kolekce obrazů zahrnuje všechny významné výtvarné směry a tendence 20. století. Specifické místo v ní zaujímá období české moderny, zejména imaginativní umění a jeho proměny včetně těch sociálně kritických (poetismus, surrealismus, informel, česká groteska ad.).

Sbírka obsahuje mimořádná díla, jejichž ceny by na trhu s uměním dosahovaly astronomických výšek. Mezi nimi nutno jmenovat Tanec Salomé Emila Filly, Stébla Josefa Šímy, Obraz Jindřicha Štyrského, Dceru velkoměsta IV Kamila Lhotáka, Schovej se, válko! od Aloise Wachsmana, řadu závažných obrazů Bohumila Kubišty nebo práce Josefa Váchala, Mikuláše Medka a členů Skupiny 42.

Nejcennějším obrazem ve sbírce je pravděpodobně Procesí v dubovém lese (1877, 1914–1915) od Ilji Jefimoviče Repina. Kolekce je postupně doplňována díly současných umělců (Vladimír Houdek, Modrý anagram, Lubomír Typlt, Zapálíme slunce uprostřed noci, Zorka Ságlová, Zelený III, Vladimír Kokolia, Narcis ad.).

Sochy, plastiky, reliéfy a prostorové objekty představují početně nejmenší skupinu děl zastoupených ve sbírkách GMU, neboť galerie dlouhou dobu postrádala vhodné prostory pro jejich uchovávání. Nezanedbatelnou část kolekce tvoří práce autorů spjatých s regionem východních Čech, který má velmi silnou sochařskou tradici, řada významných umělců odtud přímo pocházela či zde působila na Sochařsko-kamenické škole v Hořicích. Mezi nejvýznamnější patří reprezentativní kolekce pozdní tvorby Ladislava Zívra, sochařská pozůstalost Quida Kociana nebo díla Josefa Wagnera.

Dále jsou zastoupeni autoři české grotesky a informelu (Karel Nepraš, Jan Koblasa, Aleš Veselý a Vladímír Janoušek) i geometrické abstrakce (Hugo Demartini, Radoslav Kratina). Nejcennější díla sbírky pocházejí především od umělců generace 60. až 80. let 20. století – Karel Nepraš, Šviháček a Baletka, Enigma I a Kumulace Aleše Veselého nebo Housenka (Perestrojky) Kurta Gebauera. V současnosti je sbírka doplňována novými akvizicemi současného umění (Matyáš Chochola, Démoni slunovratu, Anna Hulačová, Apollón a Dionýsos, Lenka Klodová, Gentlemani, Martin Zet, Variabilní kámen M, Jitka Svobodová, Ohnuté stromy ad.).

Největší částí rozsáhlé sbírky kreseb jsou bezesporu tradiční studie, často sochařské (Ladislav Beneš, Josef Škoda, Josef Wagner, Ladislav Zívr, Jan Štursa ad.). Kolekce jako jediná ze sbírek GMU obsahuje ve větší míře díla autorů 19. století (Felix Jenewein, Julius Mařák, Luděk Marold, Josef Tulka, Jan Nowopacký, Jan Preisler ad.), za pozornost stojí soubor kartónů s návrhy realizované výmalby kostela v Gruntě od malíře Františka Urbana. Malou, avšak velmi kvalitní část kolekce představují ohlasy imaginativního umění a surrealismu v dílech autorů 60. a 70. let 20. století (Aleš Veselý, Ladislav Novák, Josef Vyleťal ad.).

Silnou stránkou jsou i práce umělců generace 80. let (Adriena Šimotová, Václav Stratil, Jitka Svobodová, Jiří Kornatovský, Čestmír Suška, Jan Steklík a Miloš Šejn). Vedle děl českých autorů do sbírky patří rovněž unikátní soubor raritních asijských kreseb včetně signovaného díla čínského malíře Čchi Paj-še Krevety. Nyní je kolekce rozšiřována o práce současných autorů, k nim patří i téměř čtyřmetrová kresba Stéla III od Margity Titlové Ylovsky.

Sbírka obsahuje řadu unikátních souborů české provenience a zahrnuje všechny významné výtvarné směry a tendence 20. století a ukázky téměř všech grafických technik od tisků z dřevěných či kovových desek až po experimentální tisky a moderní digitální grafiku.

Nejsilnější stránku kolekce představují díla českých secesních symbolistů, především pak členů skupiny Sursum (Josef Váchal, Jan Konůpek, František Kobliha či Rudolf Adámek), dále rozsáhlý soubor leptů Bohumila Kubišty a dalších umělců období moderny. Kvalitní soubor tvoří také práce autorů Skupiny 42 a umělců konce 50. a 60. let.

Velice dobře je zastoupena například tvorba Vladimíra Boudníka (aktivní grafika a materiálové tisky). Ve sbírce se nacházejí také fotografie a fotografické koláže převážně současných autorů (Václav Jirásek, Veronika Šrek Bromová, Markéta Othová, Miloš Šejn ad.).

Sbírka fotografie byla založena v roce 2019 a měla by být systematicky rozšiřována o exponáty autorů a autorek působících ve výtvarném prostředí po roce 1989. Akviziční činnost tedy sleduje postmoderní tendence. Kolekce obsahuje několik chef-d’œuvre.

Je zde zastoupena například tvorba Veroniky Šrek Bromové (Fotoamputace / Fotoimplantace), Mileny Dopitové (Čtyři masky), Martina Zeta (Égalité), Markéty Othové (Ahoj babi), Václava Jiráska (Mikulášské létání 1—9) a Miloše Šejna (Současnost).